沈括被诬劾贬官，出知宣州（今安徽省宣城一带）。三年后，为抵御西夏，改知延州（今陕西省延安一带），兼任（鹿+右耳刀）延路经略安抚使。因守边有功，元丰五年（公元1082年），升龙图阁直学士。但是不久又遭诬陷，降职做均州（今湖北省均县）团练副使。哲宗元 二年（公元1087年），沈括花费十二年心血编修的《天下州县图》完成，被特许亲自到汴京进呈。次年，定居润州（今江苏省镇江东郊）梦溪园，在此安度晚年。
沈括晚年在梦溪园认真总结自己一生的经历和科学活动，写出了闻名中外的科学巨著《梦溪笔谈》和《忘怀录》等。宋哲宗绍圣二年（公元1095年）逝世。他一生著作多达几十种，但保存到现在的，除《梦溪笔谈》外，仅有综合性文集《长兴集》和医药著作《良方》等少数几部了。《梦溪笔谈》是中国科学史上的坐标，是沈括一生社会和科学活动的总结，内容极为丰富，包括天文、历法、数学、物理、化学、生物、地理、地质、医学、文学、史学、考古、音乐、艺术等共600余条。其中200来条属于科学技术方面，记载了他的许多发明、发现和真知灼见。
沈括还是一个杰出的天文学家。熙宁五年（公元1072年），也就在沈括负责汴河水建设时，沈括还负责领导司天监，在任职期间，他先后罢免了六名不学无术的旧历官，不计出身，破格推荐精通天文历算、出身平民的准南人卫朴进入司天监，主持修订新历的重要工作。沈括和卫朴治学态度认真，对旧历官凭借演算凑数的修历方法非常不满，主张从观测天象入手，以实测结果作为修订历法的根据。为此，沈括首先研究并改革了浑仪、浮漏和影表等旧式的天文观测仪器。
浑仪是测量天体方位的仪器。经过历代的发展的演变，到宋朝，浑仪的结构已经变得十分复杂，三重圆环，相互交错，使用起来很不方便。为此，沈括对浑仪作了比较多的改革。他一方面取消了作用不大的白道环，把仪器简化、分工，再借用数学工具把他们之间的关系联系起来（“省去月道环，其侯月之出入，专以历法步之”）；另一方面又提出改变一些环的位置，使它们不挡住观测视线。沈括的这些改革措施为仪器的发展开辟了新的途径。后来元朝郭守敬于元世祖至元十三年（公元1276年）创制的新式测天仪器──简仪，就是在这个基础上产生的。
漏壶是古代测定时刻的仪器，由几个盛水的容器装置成阶梯的形式，每一容器下侧都有孔，依次往下一容器滴水漏水。最下面的容器没有孔，里面装置有刻着时间标度的“箭”，随着滴漏水面升高，“箭”就慢慢浮起，从显露出来的刻度可以读出时刻。沈括对漏壶也进行了改革。他把曲筒铜漏管改做直颈玉嘴，并且把它的位置移到壶体下部。这样流水更加通畅，壶嘴也坚固耐用多了。
此外，沈括还制造了测日影的圭表，而且改进了测影方法。
沈括在《浑仪议》、《浮漏议》和《景表议》等三篇论文中介绍了他的研究成果，详细说明改革仪器的原理，阐发了自己的天文学见解，在是我国天文学史上的具有重要的作用。
沈括和卫朴的一系列革新活动遭到守旧势力的攻击和陷害。在沈括和卫朴的坚决斗争下，卫朴主持修订的奉元历终于在熙宁八年（公元1075年）修成颁行。但是，由于守旧势力阻挠和破坏，比较先进的奉元历只实行了十八年就被废止了。但是沈括并不因此而灰心，在晚年又进一步提出了用“十二气历”代替原来历法的主张。我国原来的历法都是阴阳合历，而“十二气历”却是纯粹的阳历。它以十二气作为一年，一年分四季，每季分孟、仲、季三个月，并且按节气定月份，立春那天算一月一日，惊蛰算二月一日，依此类推。大月三十一天，小月三十天，大小月相间，即使有“两小相并”的情况，不过一年只有一次。有“两小相并”的，一年共有三百六十五天；没有的，一年共三百六十六天。这样，每年的天数都很整齐，用不着再设闰月，四季节气都是固定的日期。至于月亮的圆缺，和寒来署往的季节无关，只要在历书上注明“朔”、“望”就行了。沈括所设计的这个历法是比较科学的，它既符合天体运行的实际，也有利于农业活动的安排。他预见到他的这一主张必定会遭到顽固守旧派的“怪怒攻骂”，极力阻挠，而暂时不能实行，但是，他坚信“异时必有用予之说者”。果然，近八百年后，伟大的农民革命政权──太平天国所颁行的天历的基本原理和沈括的“十二气历”是完全一致的。现在世界各国采用的公历，也就是阳历，其实在分月上还不如沈括的“十二气历”合理。
为了纪念沈括的功绩，人们将小行星2027命名为“沈括小行星”。
